第４１卷第１期 环境保护科学 Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｖｏ１．４１ Ｎｏ．１ ２０１５年２月 Ｆｅｂ．２０１５，１０４－１０８ 巯基化膨润土对Ａｓ３＋的吸附解吸性能研究 李媛媛，董泳秀，刘文华，赵秋香 （广东省地质实验测试中心，广东 广州 ５１００８０） 摘要：水体及土壤砷污染已引起社会的广泛关注。本研究从７种改性膨润土中筛选出１种对Ａｓ”吸附能力较强的材 料，即巯基化膨润土。其对Ａｓ”的吸附解吸研究显示，吸附在１２０ｍｉｎ后达到平衡；在材料投加量达到０．１ ｇ后，Ａｓ”的吸 附率基本不变；巯基化膨润￣ｘ－，ｉ－Ａｓ 的吸附受ｐＨ、温度及离子强度影响较小，其对Ａ 的解吸受ｐＨ及离子强度影响也 较小，且解吸率均小－Ｉ－１％。巯基化材料Ｊ＠Ａｓ 的饱和吸附量达到了１．１８ｍｇ／ｇ，比钙基膨润土提高了１２倍以上；其比表 面积比钙基膨润土提高了６倍以上。因此，巯基化膨润土是一种较理想的Ａｓ”吸附材料。 关键词：巯基；膨润土；砷；吸附；解吸 中图分类号：Ｘ７０５ 文献标志码：Ａ Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ａｎｄ Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｔｈｉｏｌ—ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ Ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｔｏｗａｒｄｓ Ａｓ。 Ｌｉ Ｙｕａｎｙｕａｎ，Ｄｏｎｇ Ｙｏｎｇｘｉｕ，Ｌｉｕ Ｗｅｎｈｕａ，Ｚｈａｏ Ｑｉｕｘｉａｎｇ （Ｇｕａｎｇｄｏｎｇ Ｐｒｏｖｉｎｃｅ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｃｅｎｔｅｒ ｆｏｒ Ｇｅｏａｎａｌｙｓｉｓ，Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ ５ １ ００８０，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ａｒｓｅｎｉｃ ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ ｉＳ ｏｆ ｉｎｃｒｅａｓｉｎｇ ｃｏｎｃｅｒｎ ｄｕｅ ｔｏ ｉｔｓ ｗｉｄｅｓｐｒｅａｄ ｏｃｃｕｒｒｅｎｃｅ ｉｎ ｗａｔｅｒ ａｎｄ ｓｏｉｌ．Ｉｎ ｔｈｉｓ ｓｔｕｄｙ．ｔｈｉｏｌ— ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｗａｓ ｓｅｌｅｃｔｅｄ ｆｒｏｍ ｓｅｖｅｎ ｋｉｎｄｓ ｏｆ ｍｏｄｉｉｆｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｆｏｒ ｉｔｓ ｂｅｔｔｅｒ ａｄｓｏｒｏｔｉｏｎ ａｂｉｌｉｔｙ ｏｆ ｔｒｉｖａｌｅｎｔ ａｒｓｅｎｉｃ． Ｆｒｏｍ ｔｈｅ ｓｔｕｄｙ ｏｆ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ａｎｄ ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｔｈｉｏｌ—ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｆｏｒ Ａｓ“．ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｒｅａｃｈｅｄ ｉｎ ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ ｗｉｔｈｉｎ １２０ ｍｉｎｕｔｅｓ．Ａｆｔｅｒ ｍａｔｅｒｉａｌ ｄｏｓａｇｅ ｒｅａｃｈｅｄ ｔｏ ０．１ｇ．ｔｈｅ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｒａｔｅ ｏｆ Ａｓ ｋｅｐｔ ａｌｍｏｓｔ ｕｎｃｈａｎｇｅｄ．Ｔｈｅ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｆ ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｐＨ，ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ａｎｄ ｉｏｎｉｃ ｓｔｒｅｎｇｔｈ ｏｎ Ａｓ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｗａｓ ｎｏｔ ｍｕｃｈ ａｎｄ ｔｈｅ ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ ｏｆ ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｐＨ ａｎｄ ｉｏｎｉｃ ｓｔｒｅｎｇｔｈ ｏｎ Ａｓ“ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｗａｓ ｌｉｔｔｌｅ．ｗｉｔｈ ｔｈｅ ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ｒａｔｅ ｂｅｌｏｗ １％．Ｔｈｅ ｍａｘｉｍｎｍ ｃａｐａｃｉｔｙ ｏｆ ｔｈｉｏｌ— ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｆｏｒ Ａｓ”ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ ｗａｓ １．１８ ｍｇ／ｇ．ｗｈｉｃｈ ｗａｓ ｍｏｒｅ ｔｈａｎ １２ ｔｉｍｅｓ ａｓ ｍｕｃｈ ａｓ ｔｈａｔ ｏｆ ｃａｌｃｂｅｎｔｏｎｉｔｅ．Ｔｈｅ ｓｐｅｃｉｉｆｃ ｓｕｒｆａｃｅ ａｒｅａ ｏｆ ｔｈｉｏｌ—ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ｗａｓ ｍｏｒｅ ｔｈａｎ ６ ｔｉｍｅｓ ａｓ ｍｕｃｈ ａｓ ｔｈａｔ ｏｆ ｃａｌｃｂｅｎｔｏｎｉｔｅ．Ｔｈｅｒｅｆｏｒｅ．ｔｈｉｏｌ— ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚｅｄ ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ ＣＯｕｌｄ ｂｅ ｔａｋｅｎ ａｓ ｏｎｅ ｉｄｅａｌ ａｄｓｏｒｂｅｎｔ ｆｏｒ ｔｒｉｖａｌｅｎｔ ａｒｓｅｎｉｃ． Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：Ｔｈｉｏｌ；Ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ；Ａｒｓｅｎｉｃ；Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ；Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ ＣＬＣ ｎｕｍｂｅｒ：Ｘ７０５ 砷是一种以有毒而著名的类金属，广泛分布 陆生生态系统造成污染，而大量吸附态砷也可由 于环境的变化而重新解吸到土壤溶液中。Ａｓ 比 Ａｓ 毒性大３５—６０倍，而Ａｓ“在土壤中的吸附低于 Ａｓ“，于自然界中。砷及其化合物具有剧毒，可致癌、致 畸、致突变。近年来，人们的生产、生活，如工矿 企业的生产、农业含砷杀虫剂和高砷磷肥的大量使 易于迁移，如何固定土壤中的Ａｓ ，减少 用，使水体和土壤的砷污染逐渐加剧，砷中毒、地 方病严重危害着人类健康。我国的砷污染比较严 重，、内蒙、湖南、云南、广东、广西等１０＋ 省区、３０多个县区均发现饮水高砷区。水体和土壤 砷污染正引起人们越来越多的关注 。 砷具有生物积蓄作用，土壤中的砷能够进入 收稿日期：２０１４—０７—０４ 对环境的危害是目前研究的热点 。土壤中的矿 物成分对砷有很强的吸附能力，砷在粘土矿物上 的吸附机理一般认为是在其结晶边缘所含有的类 似铝氧化物的Ａ１一ＯＨ官能团上发生的 。因此， 粘土矿物可作为一种砷的吸附材料。本研究以粘 土矿物一钙基膨润土为基础，制备了７种改性膨 基金项目：国土资源部公益性行业科研专项（２０１ １ １ １０１６）基金资助 作者简介：李媛媛（１９８４一），女，硕士。研究方向：环境修复治理。Ｅ－ｍａｉｌ：ｌｉｙｙ８４＠１６３．ｃｏｍ。 第１期 李媛媛等：巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附解吸性能研究 １０５ 润土材料，并从这些材料中筛选出１种对Ａｓ 吸附 能力极强的改性材料，对该材料吸附解吸Ａｓ 的 特性进行了研究。本研究为土壤及水体中砷污染 的治理提供了新的技术方法，对环境保护及人类 健康具有重要意义。 １ 实验部分 实验材料：利用钙基膨润土（Ｍ１）通过不同 改性方法制备了７种改性膨润土，即钠化膨润土 （Ｍ２）、钠化胡敏酸膨润土（Ｍ３）、钠化热活 化膨润土（Ｍ４）、酸（硫酸）活化膨润土 （Ｍ５）、酸化单宁酸膨润土（Ｍ６）、酸化胡敏酸 膨润土（Ｍ７）及巯基化膨润土（Ｍ８）。钙基膨润 土经ｘ射线衍射及ｘ射线荧光光谱分析，蒙脱石含 量大于９０％，主成分ＳｉＯ，质量分数５６．５４％， Ａ１：０。质量分数１６．４８％；初始底面间距（ｄｏｏ１）为 １．５４ ｎｍ。本次所用试剂均为分析纯，溶液均用 蒸馏水配制。 实验仪器：ＡＵＷ２２０电子天平，ＰＨＳ一３Ｃ型 精密酸度计，ＳＨＡ—ＣＡ水浴恒温振荡器，ＤＨＧ一 ９０７０Ａ电热恒温鼓风干燥器，ＤＬ一５２００离心机， Ｄ／ｍａｘ—ＩＩＩＡ型Ｘ射线衍射分析仪，Ｓ４ Ｐｉｏｎｅｅｒ型 ） 荧光光谱仪，ＡＦＳ－８３０型原子荧光光谱仪。 ２结果与讨论 ２．１ 几种改性材料对Ａｓ。 的吸附能力对比 在８种材料投加量０．１ ｇ、Ａｓ 溶液浓度为１ ｍｇ／Ｌ 条件下，开展材料单独吸附Ａｓ 实验，吸附体系 ｐＨ值用稀酸（ＨＣ１）或稀碱（ＮａＯＨ）溶液调节 到６．０，结果见图１。 ０．４５ ｏ．４０， ０．３５ ｏ＿３０ ｏ．２５面 ｏ．２０蓝 ０．１５ ０．１Ｏ ０．Ｏ５ Ｏ．Ｏ０ Ｍ１ Ｍ２ Ｍ３ Ｍ４ Ｍ５ Ｍ６ Ｍ７ Ｍ８ 样品编号 图１ ８种材料单独吸附Ａｓ 能力对比 由图ｌ可见，巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附能 力显著优于其他７种材料，其对Ａｓ 的吸附率接 近１００％，而其他材料对Ａｓ 的吸附率不￣１Ｊ２０％。 相比钙基膨润土，改性后材料对Ａｓ 的吸附能力 均有不同程度的提高。巯基化膨润土对Ａｓ 的吸 附量较钙基膨润土提高了１２倍以上，钠化胡敏酸 膨润土提高了２倍以上，钠化热活化膨润土提高 了１倍。因此，在７种改性材料中，巯基化膨润土 对Ａｓ。 的吸附性能最优越，这可能与砷是亲硫元 素，与巯基化膨润土中的一ＳＨ产生了结合 。下 面对巯基化膨润土吸附解吸Ａｓ 的规律进行进一 步探讨。 ２．２巯基化膨润土对ＡＳ 的吸附解吸研究 ２．２．１吸附解吸实验方法取５Ｏ ｍＬ一定浓度的 Ａｓ 溶液于锥形瓶中，加入一定量的巯基材料， 用稀ＨＣ１或稀ＮａＯＨ溶液调节ｐＨ，然后在恒温振荡 器上振荡吸附２ｈ，而后离，１５ ，５ ｍｉｎ（４０００ ｒ／ｍｉｎ），上 清液用ＡＦＳ一８３０型原子荧光光谱仪测定剩余 Ａｓ 浓度。 解吸实验是在上述吸附实验结束后，在剩余 材料中加入５０ ｍＬ ｐＨ５．０的水溶液作为解吸液， 恒温振荡解吸２ ｈ，结束后离，５１，５ ｍｉ ｎ，上清液测 定Ａｓ 浓度。所有吸附实验均做两个平行。 ２．２．２巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附实验研究 ①材料投加量的影响。分别称取巯基化膨润 土及钙基膨润土两种材料各０．１、０．２、０．３、０．４及 ０．５ ｇ进行吸附１ ｍｇ／Ｌ Ａｓ 实验，结果见图２。 图２投加量对材料吸附Ａｓ 的影响 由图２可见，在材料投加量０．１～０．５ ｇ变化范 围内，巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附在投加量达到 ０．１ ｇ时，已达到平衡，吸附率在９８％以上。而钙 基膨润土对Ａｓ 的吸附率随着投加量的增加而逐 １Ｏ６ 环境保护科学 第４１卷 渐增大。在投加量达Ｎｏ．５ ｇ时，其对Ａｓ 的吸附 率仍未达到２０％。说明钙基膨润土经巯基化改性 后，其对Ａｓ 的吸附能力大幅提高。在尽量节约材 料又能使改性材料对Ａｓ 保持较高吸附率的条件 下，之后的吸附实验将材料的投加量设定为０．１ ｇ。 ②吸附时间的影响。分别称取两种材料各 ０．１ ｇ多份进行吸附１ ｍｇ／ＬＡｓ“实验，并分别在 吸附进行５、１０、１５、２０、２５、３０、６０、９Ｏ、 １ ２０、２４０及３６０ ｍｉｎ时将相应样品取出，悬浮液离 心５ ｍｉｎ，上清液￣ＪＪＡｓ 浓度。材料吸附Ａｓ“随吸附 时间的变化见图３。 ｔ／ｍｌｎ 图３材料对Ａｓ“吸附率随时间的变化 由图３可见，两种材料对Ａｓ 的吸附均有一 个先随着时间的延长逐渐增加而后趋于平衡的过 程，两种材料对Ａｓ 的吸附平衡时间较长，约在 １２０ ｍｉｎ后达到吸附平衡。因此，吸附实验设定 吸附时间为２ ｈ能够保证吸附反应达到平衡。 ③反应ｐＨ的影响。分别称取两种材料各 ０．１ ｇ多份进行吸附１ ｍｇ／Ｌ Ａｓ 实验，同种材料 依次分别调节溶液的ｐＨ为３．０、４．０、５．０、５．５、 ６．０、６．５、７．０、７．５、８．０。材料吸附Ａｓ 随反应 ｐＨ的变化见图４。 吸附ｐＨ 图４材料吸附Ａｓ 随反应ｐＨ的变化 由图４可见，巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附率 在ｐＨ３．０￣ｐＨ８．０之间几乎不变，且吸附率维持在 ９８％左右；钙基膨润土对Ａｓ 的吸附受ｐＨ影响也 较小，只有当ｐＨ达Ｎ８．０时，其对Ａｓ 的吸附率略 有升高，这与溶液碱性较强，重金属发生部分沉 淀有关。实验结果说明，巯基化膨润土及钙基膨 润土对Ａｓ“的吸附几乎不受ｐＨ影响。 ④反应温度的影响。分别称取两种材料各 ０．１ ｇ多份，同种材料分别在恒温２０、２５、３０、 ３５、４０及４５ ｃＣ条件下开展吸附１ ｍｇ／Ｌ Ａｓ“实验。 材料吸附Ａｓ“随反应温度的变化见图５。 褂 蓝 ｙ 二 图５材料吸附Ａｓ 随反应温度的变化 由图５可见，在考察温度２０—４５ 范围内， 巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附率随温度的升高而略 有升高，而钙基膨润土对Ａｓ 的吸附随温度变化 不大，整体来看，两种材料对Ａｓ 的吸附受温度 变化影响较小。 ⑤溶液离子强度的影响。分别称取两种材 料各０．１ ｇ多份，同种材料依次分别加入５０ ｍＬ离 子强度分别为０．００、０．０１、０．０２、０．０５、０．０８、 ０．１０ ｍｏｌ／Ｌ（ＮａＮＯ，溶液调节）的１ ｍｇ／Ｌ Ａｓ“溶 液，在此条件下进行吸附实验，材料吸附Ａｓ“随 溶液离子强度的变化见图６。 旃 蓝 啦 离子强度／ｍｏｌ・Ｌ。。 图６材料吸附Ａｓ“随离子强度的变化 由图６可见，两种材料对Ａｓ“的吸附均有随 第１期 李媛媛等：巯基化膨润土对Ａｓ“的吸附解吸性能研究 １０７ 溶液离子强度的增加而略微增大的趋势，但变化 幅度较小，说明在此离子强度范围内，材料对 Ａｓ 的吸附受离子强度影响较小。 浓度的Ａｓ 溶液５０ ｍＬ进行吸附实验。计算不同平 衡浓度时，Ａｓ 在材料上的吸附量，以吸附量 ｇＰ对平衡时溶液中Ａｓ 的浓度ｃｅ作图，得到等温 吸附曲线，各种材料在３０ ｃＩ＝时对Ａｓ¨的吸附等温 线见图７。 ⑥初始浓度的影响。分别称取两种材料各 Ｏ．１ ｇ多份，同种材料依次加人０．１～４．０ ｍｇ几一系列 ０℃对Ａｓ“的吸附等温线 由图７可见，随着溶液初始浓度的增加，材 料对Ａｓ 的吸附量先增加后趋于稳定，逐渐达到 饱和吸附量。 分别用Ｌａｎｇｍｕｉｒ和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程对所测 等温曲线进行回归处理，回归出的Ｌａｎｇｍｕｉｒ和 Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程参数见表１。 表１ Ａｓ 在两种材料上的吸附模型 由表ｌ可见，两种材料在３Ｏ℃对Ａｓ“的等温 吸附线均能用Ｌａｎｇｍｕｉｒ￣Ｙ程及Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程进行 很好的拟合，拟合相关系数Ｒ ＞８７％。根据 ①解吸液ｐＨ的影响。按照２．２．１方法，在解 吸实验过程中，将同种材料的不同样品分别加入 ｐＨ为３．０、４．０、５．０、５．５、６．０、６．５、７．０、７．５、 Ｌａｎｇｍｕｉｒ￣型的拟合效果可知，巯基化膨润土对 Ａｓｎ的饱和吸附量远远大于钙基膨润土，改性后 的材料对Ａｓ¨的吸附量提高了１２倍以上。 ２．２．３巯基化膨润土解吸Ａｓ”实验研究 ８．０水溶液作为解吸液。解吸结束后，测定不同 ｐＨ解吸液条件下材料对Ａｓ 的解吸率。两种材料 解吸Ａｓ 随解吸液ｐＨ的变化见表２。 表２材料解吸Ａｓ“随解吸液ｐＨ的变化 由表２可见，在解吸液ｐＨ由３．ｏ￣８．０变化过 ｐＨ变化有先升高后降低的趋势，且解吸率较 高，维持在３９．３ １％～６３．５６％之间。说明巯基化膨 程中，巯基化膨润土对Ａｓ 的解吸率维持在同一 水平且小于０．１％，说明巯基化膨润土对Ａｓ 的解 吸受ｐＨ较小。而钙基膨润土对Ａｓ¨的解吸随着 润土对Ａｓ 的吸附非常稳定，几乎不解吸。 ②离子强度的影响。按照２．２．１方法，在解吸实 １０８ 环境保护科学 第４１卷 验过程中，将同种材料的不同样品中分别加入离 表面积由２１．１６ ｍ２／ｇ提高到１５７．８５ ｍ２／ｇ，提高了 子强度为０．００、０．０００３、０．０００５、０．００１、０．０１、 ６倍以上，因此，其对砷的吸附能力大幅提高。 ０．０２及０．０５ ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＮＯ，溶液作为解吸液，进行解 吸实验。两种材料解吸Ａｓ 随解吸液离子强度的变 ３结论 化见图８。 离子强度／ｔｏｏｌ・Ｌ 图８材料解吸Ａｓ 随解吸液离子强度的变化 由图８可见，在０．０００３～０．０５ ｍｏｌ／Ｌ离子强度 变化范围内，两种材料对Ａｓ 的解吸影响较小， 解吸率基本维持在同一水平。由此可见，材料对 Ａｓ 的吸附解吸均受离子强度影响较小。因此， 在雨水离子强度条件下，材料对Ａｓ 的吸附很稳 定，解吸率较低。 ２．３改性材料比表面积分析 粘土矿物的表面积大小也是影响砷吸附的重 要因素，一般认为具有较大表面积的粘土矿物， 具有较大的吸附砷能力。钙基膨润土及巯基化膨 润土的比表面积分析结果见表３。 表３材料的比表面积分析 由表３可见，钙基膨润土经巯基化改性后比 本研究从７种改性膨润土材料中，筛选出巯 基化膨润土，其对Ａｓ 的吸附能力最强。研究了 巯基化膨润土对Ａｓ 的吸附特性，结果显示，巯 基化膨润土对Ａｓ 的吸附在１２０ ｍｉｎ后达到平衡； 在投加量达Ｎ０．１ ｇ后，吸附率基本不变；巯基化 膨润土对Ａｓ 的吸附受ｐＨ、温度及离子强度影响 较小，其对Ａｓ 的解吸受ｐＨ及离子强度影响也较 小，且解吸率均小于１％。巯基化膨润土对Ａｓ 的 饱和吸附量达到了１．１８ ｍｇ／ｇ，比钙基膨润土提高 了ｌ２倍以上；其比表面积比钙基膨润土提高了 ６倍以上。因此，巯基化膨润土是一种较理想的 吸附Ａｓ 材料。 参考文献 【１】蔡保松，陈同斌，廖晓勇，等．土壤砷污染对蔬菜砷含量及食用安全性 的影响［Ｊ］．生态学报，２００４，２４（４）：７１ １－７１７． ［２］Ｇｅｎｇ Ｃ Ｎ，Ｚｈｕ Ｙ Ｇ，Ｔｏｎｇ Ｙ Ｐ，ｅｔ ａ１．Ａｒｓｅｎａｔｅ（Ａｓ）ｕｐｔａｋｅ ｂｙ ａｎｄ ｄｉｓｔｉｒｂｕｔｉｏｎ ｉｎ ｔｗｏ ｃｕｌｔｉｖａｒｓ ｏｆ ｗｉｎｔｅｒ ｗｈｅａｔ（Ｔｒｌｔｉｃｕｍ ａｅｓｔｉｖｕｍ Ｌ．）［Ｊ】． Ｃｈｅｍｏｓｐｈｅｒｅ，２００６，６２（４）：６０８—６１５． ［３］Ｃｈｅｎ Ｚｈｅｎｇ，Ｋｉｍ 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